La Copa Mundial de Fútbol de 1934 fue albergada en su país y tras derrotar a Checoslovaquia en la final alcanzó su primer título mundial, el cual sería revalidado cuatro años después en 1938 realizada en Francia, camiseta futbol al derrotar a Hungría. Brasil conquistó su quinto título mundial, convirtiéndose en el país con más Copas del Mundo ganadas hasta la fecha. En ese mismo torneo, Francia fue eliminada en primera ronda en la peor defensa de un título mundial sin ganar ningún partido ni anotar algún gol. Aunque Italia tenía históricamente superioridad sobre Francia, desde 1978 nunca había podido derrotar al combinado galo, siendo su último partido la final de la Eurocopa 2000 realizada en Bélgica y los Países Bajos, donde Italia lideraba el partido hasta el minuto 94 cuando Sylvain Wiltord empató agónicamente y un gol de oro de David Trezeguet le dio el título europeo a Francia. El partido decisivo se jugó en Maranhão para complacer a los políticos, debido al temor del presidente de la CBF, Ricardo Teixeira, a ser investigado. En una entrevista concedida a Rádio Transamérica en 2013, el entonces presidente del club, Luciano Bivar, dijo que había dado dinero a un lobista para que Leomar fuera convocado a la selección, pero no dijo si el dinero había llegado al entrenador en aquel momento.
Leão fue despedido en el aeropuerto de Narita, en Japón, poco antes de partir para Brasil, tras la derrota ante Australia en el partido por el tercer puesto de la Copa FIFA Confederaciones 2001. El período fue conocido como la «era Leomar», debido a la sorprendente convocatoria del centrocampista Leomar Leiria, entonces jugador del Sport Recife. En el partido de ida un solitario gol de Ez Abde dio ventaja al conjunto rojillo en la eliminatoria ante un Athletic que apenas generó peligro sobre el marco local, por lo que la eliminatoria se decidiría en San Mamés. Los de Marcelino ganaron a Granada C. F. (1-0), Málaga C. F. (1-0) y Levante U. D. (3-0) en El Madrigal, mientras que empató frente al R. C. D. Espanyol en Cornellá (2-2), Athletic Club en Estadio de San Mamés (0-0) y Atlético de Madrid en el Estadio Vicente Calderón (0-0). En dieciseisavos de Europa League, eliminó al SSC Nápoles, uno de los cocos de la competición, tras derrotarle en El Madrigal (1-0) y empatar en San Paolo (1-1). El Bayer Leverkusen fue su rival en octavos, al que también eliminó tras el 2-0 en España y el 0-0 en Alemania.
Julian Comet, fundador y presidente de dicho club, molesto por el trato recibido por parte de los footballeurs a los que había ayudado unos años antes cediendo el nombre del club para la disputa (y consecución) de la Copa del Rey de 1909, lanzó una famosa maldición que fue durante mucho tiempo recordada en San Sebastián: «Jamás la Real será campeona de Copa». Dicho complejo deportivo abarcan aproximadamente 25 000 m², y como característica principal cuenta con hotel con 72 habitaciones con capacidad para albergar la estancia de hasta 150 personas. Tras el partido, citó la espectacular chilena ante Inglaterra como el «gol más bonito» que ha marcado con la camiseta de Suecia. En este partido, Ronaldinho fue expulsado por un pisotón a Danny Mills. Sin embargo el gol del pase brasileño lo marcó la joven promesa Ronaldinho al 50′, tiro libre desde fuera área en el cuál el arquero inglés David Seaman colaboró a ingresar el balón.
Ronaldinho negó que fuera involuntario: «Ya me había dado cuenta, cuando miramos los vídeos de los otros partidos, de que su portero siempre estaba un poco adelantado. Así que la posibilidad estaba ahí. Junto con la suerte, resultó ser un gol precioso». El mandato de Vanderlei Luxemburgo, que comenzó con un empate 1-1 con Yugoslavia en un amistoso en São Luís, incluyó la conquista de la Copa América 1999, pero tras ser descalificado en los Juegos Olímpicos de Sydney 2000 por Camerún en cuartos de final, con dos jugadores más sobre el terreno de juego, además de varias acusaciones en los tribunales, el seleccionador fue destituido en septiembre de 2000. En aquel momento, Luxemburgo fue acusado de falsedad, evasión fiscal y de beneficiarse de la venta de jugadores. Brasil fue descalificado de la competición por Honduras en cuartos de final, lo que se consideró un «fiasco histórico». En cuartos de final, se cruzó con una de las candidatas al título, la selección de Inglaterra; durante el juego, los británicos se adelantaron al 23′ gracias a un contragolpe que anotó Michael Owen. En noviembre de 2016, la Comitiva de Selección, integrada por Juan Carlos Osorio, Dennis te Kloese, Raúl Méndez, Antonio Manzanares e Israel Márquez, designaron como cuartel general de concentración del equipo nacional las instalaciones del Dinamo de Moscú en Novogorsk.
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